Caracterización de las emisiones de polvo de piedras mecanizadas para comprender el peligro de silicosis acelerada

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 4351 (2022) Citar este artículo

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Las piedras artificiales son nuevos materiales de construcción asociados con un reciente aumento de casos de silicosis entre los trabajadores de la industria de la cantería. Para comprender el peligro de la corta latencia de la enfermedad pulmonar entre los canteros, simulamos un escenario de exposición al polvo en tiempo real mediante el mecanizado en seco de piedras de ingeniería en condiciones controladas, capturando y analizando el polvo respirable generado para determinar sus características físicas y químicas. Se incluyeron granito natural y mármol para comparar. El corte de piedras artificiales generó altas concentraciones de partículas muy finas (< 1 µm) con > 80 % de contenido de sílice cristalina respirable, en forma de cuarzo y cristobalita. Las piedras artificiales también contenían entre un 8% y un 20% de resina y entre un 1% y un 8% en peso de elementos metálicos. En comparación, las piedras naturales tenían mucho menos sílice cristalina respirable (4-30%) y un contenido de metal mucho mayor, 29-37%. Las emisiones de polvo de piedra natural también tuvieron una superficie más pequeña que la piedra artificial, así como una carga superficial más baja. Este estudio destacó la variabilidad física y química dentro de los tipos de piedra artificial, así como entre las piedras artificiales y las naturales. En última instancia, esta información ayudará a comprender el peligro único que plantea el trabajo de fabricación de piedra artificial y ayudará a guiar el desarrollo de medidas de control de ingeniería específicas dirigidas a una menor exposición a la sílice cristalina respirable.

La silicosis es una enfermedad pulmonar ocupacional que se encuentra comúnmente en industrias como la construcción, la metalurgia y la minería y canteras de carbón y metales. Es causada por la inhalación de sílice cristalina respirable (SCR), en forma de cuarzo, tridimita o cristobalita1. El cuarzo, al ser el mineral más abundante en la corteza terrestre, se encuentra con más frecuencia que otros polimorfos, especialmente en entornos ocupacionales que implican el procesamiento mecánico de materiales que contienen cuarzo2. La exposición ocupacional a la cristobalita también puede ocurrir en la industria cerámica como resultado de la conversión de cuarzo en hornos y en industrias de tierra de diatomeas que procesan muestras que contienen > 85% de cristobalita1,3. La exposición a otras polimorfosis de sílice cristalina, como la coesita y la stishovita, es rara4.

Las piedras artificiales, también conocidas como piedras artificiales, son nuevos materiales de construcción comúnmente utilizados para la fabricación de encimeras de cocina y baño, pavimentos y fachadas. Deben su popularidad a su durabilidad, atractivo estético, variabilidad y asequibilidad. Sus ventas no muestran signos de desaceleración; de hecho, se estima que la cuota de mercado estadounidense aumentará un 7,4% anual5. Desgraciadamente, la creciente popularidad de estos nuevos materiales se ha asociado a la aparición de 'silicosis acelerada' entre los trabajadores de la industria6. Trágicamente, la aparición de la silicosis se ha producido tras períodos de exposición y períodos de latencia más cortos que los observados tradicionalmente2. Un estudio español informó un aumento de los casos de silicosis en un 61% entre 2007 y 20117, lo que representó un grupo significativo en un corto período de tiempo. La edad media de los trabajadores diagnosticados con silicosis fue de 33 años, tras una exposición media al polvo de piedra artificial de 11 años. En Israel, EE.UU. y Australia se han informado aumentos similares en la incidencia de silicosis entre los trabajadores5,6,8.

La preocupación por la salud de los trabajadores de la piedra artificial surge del hecho de que las piedras artificiales suelen contener > 90% de cuarzo, unido en una matriz con pigmentos y resinas poliméricas9. En comparación, las piedras naturales contienen mucho menos sílice que los productos artificiales. El mármol y el granito son dos de esas piedras naturales que contienen un 3% y un 40% de sílice, respectivamente. Por lo tanto, los procesos de fabricación como el corte, la perforación y el pulido de piedras artificiales pueden generar altas concentraciones atmosféricas de polvo que contiene cuarzo10. Curiosamente, estos procesos mecánicos se llevan a cabo cada vez más en condiciones húmedas en la industria, mediante el uso de amoladoras y pulidoras neumáticas alimentadas con agua, para reducir la exposición al polvo. Sin embargo, las tareas de acabado a menudo terminan siendo manuales sin supresión de agua, lo que genera un alto potencial de exposición a la sílice cristalina11.

La etiología de la silicosis acelerada en trabajadores de la piedra artificial no se comprende bien. Los estudios sugieren que los altos niveles de exposición a la sílice cristalina durante los procesos de fabricación pueden ser responsables de la rápida aparición de silicosis6. El mecanismo de la toxicidad de la sílice depende del pequeño tamaño del RCS, que puede viajar al tracto respiratorio inferior y a las zonas de intercambio gaseoso. El cuerpo humano responde a la presencia de estas partículas extrañas activando células inmunes para fagocitar partículas de RCS mediante fagocitosis, induciendo una respuesta inflamatoria; con el tiempo, la inflamación sostenida puede provocar daño tisular y el desarrollo de fibrosis12. La absorción de partículas extrañas por los macrófagos también conduce comúnmente a la generación de especies reactivas de oxígeno (ROS), que son importantes iniciadores del desarrollo fibrótico13. Es importante señalar que estos mecanismos que explican la asociación entre la inhalación de sílice y la inflamación pulmonar son consecuencias de exposiciones prolongadas a la sílice12,13. En el contexto de las piedras artificiales, la aparición de la enfermedad es relativamente rápida, lo que hace poco probable que las altas exposiciones a la sílice por sí sola puedan explicar la magnitud del daño; También se deben considerar otras propiedades químicas del polvo respirable14. La composición química de las resinas y los pigmentos, que sería una parte inherente de las emisiones respirables, también podría influir potencialmente en la reactividad y patogénesis de la superficie9,15.

Está claro que la ciencia de la exposición a las piedras artificiales tiene lagunas de conocimiento en términos de las características peligrosas del polvo respirable recién generado. Desde este punto de vista, diseñamos un estudio para explorar las características físicas y químicas de las emisiones de polvo respirable generadas al cortar doce tipos de piedra artificial. Para comparar se incluyeron tres piedras monolíticas naturales (mármol blanco y granito blanco y negro), sometidas a métodos de procesamiento similares. Este estudio proporcionó una evaluación integral de la variabilidad de las propiedades fisicoquímicas de las emisiones de piedras artificiales en condiciones realistas de exposición laboral.

El polvo emitido por piedras de ingeniería cortadas en seco en un ambiente cerrado se capturó mediante ciclones respirables y posteriormente se sometió a varios ensayos para determinar sus propiedades físicas y químicas. A menos que se especifique lo contrario, todos los resultados pertenecen a la fracción respirable de piedras mecanizadas (y naturales). El polvo respirable se define como la fracción de polvo inhalable que es capaz de penetrar a través de las “vías respiratorias no ciliadas” hasta la región de intercambio de gases de los pulmones. Suelen ser polvo de diámetro aerodinámico < 4 µm16,17.

Las emisiones de polvo de piedra artificial generalmente estaban compuestas por >80 % de sílice cristalina, a menudo como una combinación de cuarzo y cristobalita. Dos piedras artificiales tenían solo cuarzo en su composición (> 90%), mientras que la mayoría de las otras muestras contenían entre 42 y 88% de cuarzo. En muestras de piedra artificial con relativamente bajo contenido de cuarzo (<25%), como ES6 y ES12, la cristobalita representó el resto de la composición mineralógica (Tabla 1). Cristobalita estuvo presente en varias otras muestras, aunque en concentraciones más bajas que ES6 o ES12. Estuvo presente en niveles moderados (36 ± 4,1%) en ES2, ES3 y ES11 y en niveles bajos (< 5%) en ES1 y ES4 (Tabla 1). En comparación con los minerales de sílice cristalina, la albita y el rutilo se encontraron con menos frecuencia en el polvo de piedra artificial respirable. Cuando estaban presentes, se observaron en cantidades muy bajas, típicamente <5 % (Tabla 1). La única excepción fue ES4 que tenía una composición mineralógica variada, incluido un 13% de rutilo (Tabla 1). No se observó moscovita en piedras artificiales.

Se esperaba que las emisiones de polvo respirable de las piedras naturales tuvieran un contenido de cuarzo más bajo que las piedras artificiales (Tabla 1). En orden decreciente de abundancia de cuarzo se encontraban granito negro (30%) > mármol blanco (11%) > granito blanco (3,6%). Las piedras naturales estaban compuestas por varios otros minerales, por ejemplo, albita, un mineral de feldespato que se encuentra comúnmente en rocas ígneas como el granito negro. El mármol blanco contenía predominantemente calcita (66%) y dolomita (22%) y el granito blanco contenía principalmente dolomita (91%).

El contenido de resina de las emisiones de polvo de piedra artificial osciló entre el 8 y el 20%. Tres muestras tenían poca resina (< 10%), otras tres muestras tenían entre 10 y 15% de resina, mientras que menos muestras tenían un alto contenido de resina (> 16%) (Tabla 1). La pérdida de peso de la muestra, como se muestra en un gráfico termogravimétrico derivado (DTG) (Figura complementaria S1), se produjo en tres etapas: se observó una pequeña pérdida de peso mientras la muestra se calentaba hasta ~ 300\(^\circ\)C , atribuido a la desorción de agua9; la segunda y máxima pérdida de peso se produjo alrededor de 450\(^\circ\)C para todas las muestras de polvo de piedra artificial respirable y se atribuyó a la pérdida de resina polimérica del material. La tercera pérdida de peso se observó a temperaturas más altas (~ 600\(^\circ\)C), pero se consideró mínima en comparación con las otras dos pérdidas (Figura complementaria S1).

En este estudio, se analizó el tamaño de las partículas de polvo respirable generado por piedras naturales y de ingeniería cortadas en seco en una suspensión de agua (pH 7,4 a 25\(^\circ\)C) utilizando la técnica de dispersión dinámica de luz (DLS).

Las piedras artificiales cortadas en seco generaron partículas muy finas, típicamente de tamaño < 1 µm: > 90% de las partículas de polvo tenían diámetros en el rango de tamaño de 190 nm a 825 nm (Fig. 1). Las emisiones de polvo respirable al cortar la mayoría de las piedras artificiales fueron similares en diámetro, excepto ES10, que tenía polvo significativamente más fino, con un rango de diámetro de partículas de 142 a 295 nm (promedio 218 nm); en comparación, ES8 tuvo el tamaño de polvo más grande con un rango de diámetro de partícula de 459 a 1106 nm (promedio de 715 ± 91 nm) (Tabla 1, Fig. 1). Entre las tres piedras naturales, el granito negro tenía un tamaño de partícula promedio más bajo (503 nm) que las otras dos (534 y 675 nm respectivamente) (Tabla 1), pero las tres piedras naturales tenían distribuciones de tamaño de partículas comparables a las de las piedras artificiales. (Figura 1).

Gráfico acumulativo representativo de la distribución del tamaño de partículas del polvo respirable generado a partir de piedras naturales y de corte en seco (ES) (líneas negras rectas), a saber, granito negro, granito blanco y mármol blanco (líneas negras discontinuas). El cuarzo de referencia (Ref. Qu.; NIST 1878b) se ilustra como una línea de puntos negra.

El cuarzo de referencia era más fino que todas las muestras de piedra artificial respirables excepto una (Fig. 1). Pavan et al.9 observaron resultados similares, quienes informaron que el polvo de piedra artificial era más grueso y de tamaño más heterogéneo en comparación con una muestra de cuarzo de referencia.

El potencial zeta de las emisiones de piedras difirió significativamente dentro y entre los tipos de piedras (p <0,01) (Tabla 1). El potencial zeta más alto lo observó ES11 (−33,8 ± 1,10 mV), mientras que la mayoría promedió −29,9 ± 0,62 mV. En general, el polvo de piedra artificial tenía un potencial zeta significativamente mayor que el polvo de piedra natural, con la excepción del granito negro (Tabla 1). Con un potencial zeta de −15,2 ± 0,80, las emisiones de granito blanco demostraron la carga más baja entre las piedras estudiadas. El cuarzo de referencia tenía un potencial zeta de −32,3 ± 2,8 mV, que era comparable al de las piedras diseñadas con un alto contenido de cuarzo (> 90%), como ES8 (Tabla 1).

Las partículas de polvo de piedra diseñada mostraron formas más irregulares con bordes afilados y fracturas a lo largo de la superficie (Fig. 2a-f), que las partículas de polvo de piedra natural, que exhibieron capas naturales con menos fracturas concoideas en la superficie (Fig. 2g-i). En comparación con los monolíticos, el polvo de piedra artificial exhibía "carga" y aglomeración de partículas pequeñas, a menudo unidas a partículas más grandes, presumiblemente por fuerzas electrostáticas18. El tamaño relativamente más pequeño del cuarzo de referencia se observó en las imágenes SEM; las partículas tienen superficies más lisas que las piedras que han sido sometidas a mecanizado/fracturación en seco, particularmente las piedras diseñadas (Fig. 2j-k).

Imágenes SEM representativas de polvos respirables de piedras mecanizadas (a–f) y naturales (g–i), así como cuarzo de referencia (j–k) con aumentos de 40.000 y 20.000×, que se relacionan con fracciones de tamaño de 3 y 5 µm. respectivamente.

Debido a una muestra insuficiente en la fracción respirable para el ensayo BET, se evaluó el área de superficie específica en función de la fracción de polvo "asentada" generada al mecanizar las piedras. La superficie específica del polvo de piedra artificial fue muy variable (rango de 1,43 a 2,73 m2/g) y fue mayor que la de las piedras naturales (Tabla de información complementaria S1). Cinco de las piedras artificiales tenían, en promedio, > 2,50 ± 0,13 m2/g de superficie, mientras que el resto promediaba 1,72 ± 0,11 m2/g de superficie. En comparación, la superficie específica de las piedras naturales (rango de 0,439 a 0,878 m2/g) fue menor que la de las piedras artificiales (Tabla de información complementaria S1).

El contenido elemental total (excluyendo Si) de las muestras de polvo de piedra artificial varió de <1% a 8% en peso. La mayoría de las muestras tenían bajo contenido elemental (< 2%); dos piedras tenían 4%, mientras que dos tenían> 6% en peso de contenido elemental (Fig. 3a).

(a) Representación en diagrama de caja de la composición elemental del metal (excluido el Si) en doce piedras diseñadas. La línea central representa la mediana y los bigotes representan los valores mínimo y máximo. (b) Variabilidad de elementos en las piedras naturales. Los números entre corchetes en los gráficos circulares muestran la abundancia de elementos como porcentaje de la composición elemental total (informada en los títulos de los gráficos). Los elementos que no se muestran en los gráficos circulares estaban por debajo de los límites de detección analítica.

Utilizando la clasificación sugerida por Di Benedetto et al.15 para identificar elementos traza (< 0,1% peso), menores (< 1% peso) y mayores (> 1% peso), se observó que los siguientes elementos estaban en trazas en piedras artificiales: Cu, P, S, Ni, Co, Cr, Sn, Zr y Cl (Fig. 3a). Los elementos Fe, Ca, Mg y K se encontraban predominantemente en distribuciones menores. Ciertos elementos como Ca, Mg, Na y Ti tenían un rango de concentraciones desde campos elementales menores hasta mayores.

Se utilizaron los coeficientes de correlación de Pearson para evaluar si los elementos estaban correlacionados y se utilizó un análisis de regresión para determinar si las correlaciones eran estadísticamente significativas. Elementos como Al, Ca y Mg se correlacionaron significativamente (r = 0,76; p <0,01), lo que sugiere un origen común para estos metales en la piedra artificial (Tabla de información complementaria S2). Las correlaciones más altas se observaron entre Cu-Co (r = 0,96) y Ni-Co (r = 0,84), probablemente debido a la asociación de Co y Cu sobre minerales de laterita de Ni19.

El contenido elemental de las emisiones de piedra natural fue mucho mayor que el de las emisiones de piedra artificial: 37% en mármol blanco, 33% en granito blanco y 29% en granito negro (Fig. 3b). El mármol blanco y el granito blanco contenían metales predominantemente alcalinos como Ca y Mg, mientras que el granito negro tenía un contenido de metales más variable, incluidos metales de transición como Fe y Ti (Fig. 3b).

Para determinar si los parámetros se correlacionaban entre sí, se llevaron a cabo múltiples análisis bivariados sobre las siguientes características de la piedra artificial: cuarzo, cristobalita, albita, rutilo, área de superficie específica, tamaño de partícula, potencial zeta, contenido de metales y contenido elemental total. No se observó correlación entre los parámetros (r < 0,4; datos no mostrados por motivos de brevedad), lo que sugiere que hubo una variabilidad considerable en las características de las emisiones generadas por el corte en seco de piedras de ingeniería.

Este estudio se ha centrado en la caracterización del polvo respirable tras su generación en tiempo real a partir de piedras mecanizadas, representando así el escenario más probable al que se enfrentan los trabajadores de la industria de la piedra artificial. La importancia de analizar el polvo de sílice respirable recién generado se desprende de los hallazgos de Vallyathan et al.20, quienes demostraron un mayor potencial de daño oxidativo inducido por radicales libres en el cuarzo recién molido en comparación con el cuarzo envejecido. Hasta donde sabemos, Carrieri et al.21 informaron sobre la única otra investigación para la caracterización de sílice cristalina en la fracción respirable del polvo generado por el mecanizado de piedras artificiales (n = 3). En este estudio, hemos examinado las características de doce piedras artificiales y tres piedras naturales, con el objetivo de agregar valor a la literatura actual sobre las propiedades de las piedras artificiales que podrían arrojar luz sobre su potencial de peligro único.

En consonancia con informes anteriores sobre la composición del polvo respirable de piedras artificiales/diseñadas mecanizadas, las emisiones actuales de piedras artificiales consistían generalmente en > 80 % en peso de sílice cristalina y entre 8 y 20 % de resina21. Se llevó a cabo una caracterización adicional del RCS sobre la base de que la estructura cristalina de los minerales puede ejercer una influencia sobre su toxicidad22. En nuestro estudio, 9 de 12 muestras de polvo respirable de piedra artificial tenían una combinación de estructuras de cuarzo y cristobalita, aunque el cuarzo seguía siendo la estructura dominante, formando > 55% de la mineralogía total. La cristobalita fue el segundo mineral más común, mientras que la albita y el rutilo se detectaron en cantidades menores. El cuarzo y la cristobalita se diferencian entre sí por su mineralogía, características superficiales y asociación natural con otros elementos23. Los primeros estudios que compararon la respuesta a la dosis de cuarzo y cristobalita sobre la función pulmonar en ratas mostraron que ambas estructuras eran igualmente perjudiciales para los pulmones, aunque la cristobalita provocó una respuesta ligeramente más rápida que el cuarzo24. Sin embargo, experimentos con animales y estudios epidemiológicos posteriores descartaron estos hallazgos al no mostrar evidencia de diferencias en los potenciales inflamatorios y fibrogénicos del cuarzo y la cristobalita23. Horwell et al.4 incluso demostraron que las cenizas volcánicas ricas en cristobalita eran menos tóxicas de lo esperado y representaban menos peligro para la salud respiratoria que el cuarzo. Atribuyeron este hallazgo a la estructura relativamente abierta de la cristobalita en comparación con el cuarzo, que permite la sustitución de cationes como el aluminio (Al3+) y el sodio (Na+) en el tetraédrico de Si, afectando así la toxicidad de la cristobalita1,4. En conjunto, estos estudios muestran evidencia insuficiente de que alguno de los minerales sea más tóxico que el otro. No obstante, la alta concentración de sílice cristalina en el polvo respirable de las piedras artificiales puede ser motivo de preocupación, ya que el cuarzo y la cristobalita son los únicos minerales de sílice cristalina reconocidos como carcinógenos del Grupo 1 (“cancerígenos para los humanos”) por la Agencia Internacional para la Investigación del Cáncer25 .

Además de la estructura mineral y el contenido de polvo de piedra artificial, la composición de resina y metal/elementos fueron otras propiedades que indicaron su variabilidad. El contenido de resina de las emisiones respirables de las piedras artificiales osciló entre el 8 y el 20 %, lo que fue similar al 5-15 % de resina de poliéster identificada en la piedra artificial caracterizada por Carrieri et al.21. Se ha sugerido que la resina puede influir en las vías reactivas del RCS y, por tanto, en la toxicidad, en los pulmones al actuar como una capa "protectora" para las partículas9. En sus estudios anteriores, Pavan et al.26 sometieron partículas de RCS a un tratamiento térmico para eliminar la resina polimérica y reportaron un aumento significativo en la citotoxicidad, lo que sugiere que la resina cubre parcialmente la superficie de la partícula debido a la interacción con las membranas celulares.

Existe una gran cantidad de investigaciones que informan sobre la exposición a corto plazo a partículas atmosféricas de < 2500 nm y los efectos adversos para la salud asociados, especialmente en el sistema respiratorio27. Las piedras artificiales cortadas en seco generaron partículas muy finas de < 1200 nm, que tienen la capacidad de penetrar profundamente en los tejidos pulmonares28. Los tamaños medios de partículas de muestras de piedra artificial, que oscilaban entre 416 y 644 nm, eran más pequeños que los registrados por Pavan et al.9, quienes midieron diámetros medios de partículas secas que oscilaban entre 1700 y 1900 nm, es decir, más de tres veces. el diámetro medido en nuestro estudio. Esta disparidad en el tamaño de las partículas puede deberse a diferencias en los medios de generación y recolección del polvo: Pavan et al.9 recolectaron polvos depositados in situ en espacios de trabajo de piedra artificial. En comparación, recolectamos activamente la fracción respirable del polvo generado a partir de piedra mecanizada. En otro estudio realizado por Carrieri et al.21, el análisis del tamaño del polvo respirable de una muestra de piedra artificial (>85% cuarzo) tuvo una distribución bimodal, con un modo en el mismo rango que en este estudio (~ 500 nm), mientras que el otro modo estaba en el rango de partículas ultrafinas (UFP), comúnmente definidas como partículas <100 nm29. Aunque se observaron visualmente, las UFP no se midieron en el presente estudio, probablemente debido a las limitaciones de las técnicas de muestreo de aire o análisis del tamaño de partículas. Actualmente estamos explorando algunas mediciones en tiempo real de UFP utilizando instrumentos de lectura directa para una evaluación más precisa de la exposición al polvo durante las tareas de fabricación de piedra artificial.

Es importante resaltar las limitaciones en el análisis granulométrico de las partículas de polvo mediante la técnica DLS. Si bien es una técnica ampliamente aceptada para determinar la distribución del tamaño de partículas, puede no ser adecuada para comprender muestras compuestas generadas durante el mecanizado de materiales como la piedra artificial. La técnica se basa en el supuesto de que todas las partículas son homogéneas y de forma esférica30. Sin embargo, como lo demuestra un alto índice de polidispersidad (> 0,7) y la obtención de imágenes de partículas mediante SEM, las partículas de polvo en nuestro estudio eran, de hecho, heterogéneas en forma, tamaño y estructura. Además del tamaño de las partículas y la morfología, se ha informado que las propiedades superficiales del cuarzo también juegan un papel importante en la citotoxicidad, lo que sugiere que el área de superficie específica de las piedras artificiales puede ser un parámetro útil para la caracterización y diferenciación entre piedras artificiales y naturales26,31. 32.

A pesar de distribuciones similares del tamaño de partículas de las muestras de piedra natural y de ingeniería, encontramos una clara diferencia en el área de superficie específica, que fue mayor en la piedra de ingeniería. Las imágenes de microscopía sugirieron que esta diferencia probablemente se debía a superficies rugosas, cavidades y fracturas concoideas en la superficie de las partículas de piedra artificiales; en comparación, las partículas de polvo de piedra natural mostraron superficies más lisas con capas naturales claras. Dentro de las emisiones de piedra artificial, la superficie varió considerablemente, de 1,43 a 2,72 m2/g (promedio 2,06 ± 0,13 m2/g), lo que sugiere heterogeneidad en la forma y el tamaño de las partículas de polvo. El área de superficie del polvo de piedra artificial fue generalmente mayor que la reportada por Pavan et al.31 (~ 1,0 m2/g), lo cual era de esperar ya que también informaron partículas de polvo de mayor tamaño promedio en su estudio (~ 2000 nm). El aumento de la superficie, asociado con el tamaño de partículas pequeñas, por ejemplo las UFP, tiende a ser más tóxico y causar más estrés a los macrófagos alveolares que las partículas más grandes33.

Si bien una superficie específica elevada de las partículas puede conferir propiedades tóxicas, es posible que un alto grado de reactividad específica de las partículas de sílice también sea un factor que contribuya a sus efectos adversos para la salud; en otras palabras, las partículas pequeñas de sílice pueden tener mayores efectos tóxicos que las partículas de tamaño comparable que no contienen sílice. Esto se debe a que el cuarzo, particularmente cuando se fractura, tiene una superficie muy reactiva como resultado de la presencia de grupos silanol químicamente activos (Si–OH)2)34. Los primeros estudios propusieron que los silanoles pueden dañar los macrófagos e inducir inflamación, pero más recientemente, Pavan et al.35 identificaron una subfamilia específica de silanoles que son determinantes críticos de la toxicidad de la sílice. Demostraron que la aparición de patrones específicos de silanoles en la superficie del cuarzo, los "silanoles casi libres" (NFS), promueven la membranólisis e inducen inflamación en las células del pulmón de rata. Su investigación desafió el paradigma original de que la cristalinidad es clave para la toxicidad de la sílice34,35.

La reactividad superficial del cuarzo, a través de su influencia sobre la carga superficial, se puede medir como el potencial zeta en un medio específico y pH22. El potencial zeta de las emisiones de polvo de piedra artificial osciló entre −25,7 ± 0,86 y −33,8 ± 1,10 mV y varió significativamente entre sí, destacando la variabilidad de las superficies de piedra artificial fracturadas. El potencial zeta de dos de las tres piedras naturales fue significativamente menor que el de las piedras artificiales. La excepción fue el granito negro, cuyo potencial zeta estaba dentro del rango de la piedra artificial, aunque en la parte inferior del rango: esto puede deberse al mayor contenido de sílice del granito (30%) en comparación con otros granitos naturales. muestras de piedra (3,5% y 11%). Una explicación alternativa para el hallazgo anómalo del granito negro es su contenido relativamente alto de elementos metálicos Fe (6,6%) y Al (8,4%), en comparación tanto con la piedra artificial como con otras muestras de piedra natural. Pavan et al.22 encontraron que muestras de sílice contaminadas con metales reducían el nivel de potencial zeta negativo a ciertos niveles de pH; Los autores afirmaron que el potencial zeta refleja el estado de protonación de los silanoles en la superficie de los cristales de sílice, que a su vez determinan la propensión a alterar las membranas celulares. De esta manera, el potencial zeta podría utilizarse para predecir la toxicidad de una partícula22,31.

Se informa que la cristobalita tiene un potencial zeta más alto (más negativo) que el cuarzo, especialmente a pH alto, potencialmente debido a su mayor área de superficie debido a su estructura cristalina tetragonal, en comparación con el cuarzo, que es trigonal36. En este conjunto de muestras, no se observó correlación entre el contenido de cristobalita y el potencial zeta del polvo de piedra artificial (r < 0,5). De manera similar, no se observaron correlaciones entre ninguno de los parámetros medidos. Es probable que se requiera un conjunto de muestras más grande de piedras artificiales, con una composición más variable, para investigar las relaciones entre las características. Esta información es esencial cuando se intenta vincular las características de las piedras artificiales con la patogénesis.

Estudios anteriores han informado que la piedra artificial contiene metales de transición (por ejemplo, Cu, Fe, Ti) como especies activas redox, como parte de sus pigmentos9,15. Nuestros resultados se basan en los informados por Pavan et al.9, y concuerdan con ellos, según los cuales la piedra artificial contenía principalmente metales alcalinos naturales como Ca, Mg, K y Al y elementos como Cu y Ni estaban en cantidades traza. El titanio fue el elemento de metal de transición más variable en el polvo de piedra artificial, variando desde cantidades traza (< 0,1 %) hasta cantidades importantes (> 1 %) en las muestras estudiadas, posiblemente originadas en los pigmentos y resinas37,38. Aunque generalmente se considera no tóxico, se ha demostrado que el Ti (dióxido de titanio, TiO2) es un agente etiológico de la inflamación pulmonar, especialmente en la fracción ultrafina39,40. El posible papel de los metales en la toxicidad de la sílice ya se ha planteado anteriormente. Por ejemplo, Clouter et al.41 (y las referencias allí contenidas) sugirieron que la toxicidad del cuarzo involucra al Fe. Si bien se ha considerado la presencia de Fe y Al como posible motivo de los diferentes potenciales zeta del granito negro y otras piedras naturales, esto no podría explicar el mayor potencial zeta negativo de la piedra artificial en comparación con el granito negro, ya que la concentración de Fe y el Al es mucho menor en la piedra artificial. En las de piedra artificial se detectaron otros elementos que no se encontraban en las muestras de piedra natural, pero sólo en cantidades mínimas. Por lo tanto, si bien no podemos excluir ningún papel de los iones metálicos en la toxicidad de la sílice, es poco probable que dicho efecto esté mediado a través de la vía relacionada con la generación del potencial zeta.

Este trabajo ha demostrado que las emisiones de polvo de las piedras mecanizadas contienen una alta concentración de partículas muy finas que contienen predominantemente cuarzo y cristobalita y, por lo tanto, tienen el potencial de tener un impacto perjudicial en los resultados de la salud respiratoria. Este estudio mostró hasta qué punto el polvo respirable generado activamente a partir de piedras artificiales varía en sus propiedades químicas, incluida la sílice cristalina, la carga superficial y el contenido de resina. En la presente investigación, no se observó correlación entre las propiedades fisicoquímicas de las emisiones de polvo de piedra artificial; Una caracterización adicional, en combinación con ensayos clínicos, podría ser útil para identificar propiedades físicas y químicas peculiares como biomarcadores de patogénesis. También demostramos que las emisiones de polvo respirable de las piedras naturales eran significativamente diferentes del polvo de piedra artificial, con un contenido de sílice mucho menor, áreas superficiales más pequeñas y, en general, una carga superficial más baja. Los resultados de este estudio arrojan luz sobre el peligro único que plantea el trabajo de fabricación de piedra artificial y ayudarán a guiar el desarrollo de medidas de control de ingeniería específicas dirigidas a una menor exposición a RCS.

En este estudio se evaluaron doce piedras de ingeniería disponibles comercialmente (ES1-ES12). Estos representaban cinco marcas/proveedores y fueron seleccionados en función de su popularidad entre los consumidores (volumen de ventas de productos a nivel nacional). Para comparar, se obtuvieron tres piedras naturales, a saber, granito negro, granito blanco y mármol blanco, y un cuarzo de referencia de alta pureza, SRM 1878b (Instituto Nacional de Estándares y Tecnología, NIST, Maryland, EE. UU.).

La práctica de trabajo de corte en seco de piedras naturales y de ingeniería se simuló dentro de un gabinete cerrado de metacrilato hecho a medida (60 × 80 × 80 cm). El gabinete estaba equipado con dos guanteras y un sello de aire y las piedras se sujetaron mediante abrazaderas, de forma similar a lo descrito por Carrieri et al.21. Se operó manualmente una amoladora angular (Metabo 720 W), equipada con un disco de diamante de 105 mm, a ~ 10 000 rpm (tacómetro digital QM1448, New England Instrument Co., NEIC) para realizar cortes en cremallera de 3 mm de ancho a través de la piedra. Al gabinete se conectó una aspiradora industrial de alta eficiencia (Metabo ASR 35 L ACP 1400 W) con un caudal de 3660 l/min para eliminar las emisiones de polvo.

El polvo respirable se recogió utilizando un ciclón respirable Higgins-Dewell (Casella Solutions, Maryland, EE. UU.) con un caudal de 2,2 l/min o un muestreador respirable con impactadores de partículas paralelas (PPI) (No.225–383, SKC Inc., Eighty Four). , PA, EE. UU.) con un caudal de 8,0 l/min. El polvo respirable se recogió en filtros de membrana de PVC pesados previamente de 25 mm y 37 mm (GLA-5000, SKC Inc., EE. UU.). Se llevaron a cabo análisis de tamaño de partícula y potencial zeta en polvo recién generado (dentro de las 2 h posteriores a la generación de polvo) para minimizar los riesgos de agregación de muestras con el tiempo. Para los ensayos de caracterización restantes, todas las muestras de polvo se almacenaron en condiciones frescas y secas en espera de ensayos adicionales.

Las formas de sílice cristalina en las piedras naturales y de ingeniería se determinaron mediante una técnica de difracción de rayos X (DRX) realizada utilizando un difractómetro de rayos X en polvo Bruker D8 Advance (Bruker AXS Inc., Madison, Wisconsin, EE. UU.) con un Cu. -fuente de radiación que funciona a 40 kV y 40 A, escanea 2 theta de 278 a 338 K con una rotación de la muestra de 30 rotaciones/min.

La muestra de polvo respirable se transfirió desde el filtro a obleas de silicio formando una fina capa de polvo sobre el centro de la oblea. Los datos se procesaron utilizando el software Bruker DIFFRAC.EVA y patrones de referencia de Crystallography Open Database para identificar fases minerales. La cuantificación se calculó utilizando el software TOPAS 4.2 (Bruker AXS Inc., Madison, Wisconsin, EE. UU.).

El análisis aproximado de cada cálculo se realizó mediante análisis termogravimétrico (TGA), (Mettler-Toledo, Inc., TGA/DSC 2 STARe System, Columbus, Ohio, EE. UU.), utilizando una ultramicrobalanza para evaluar el cambio de peso tras la pirólisis. Las muestras (alrededor de 5 mg) se calentaron de 30\(^\circ\)C a 1000\(^\circ\)C a una velocidad de 10\(^\circ\)C/minuto en una atmósfera de nitrógeno (caudal 50 ml/minuto).

Se analizaron muestras de polvo de piedra para determinar el tamaño de las partículas y el potencial zeta en un Zetasizer Nano-ZS (Malvern Instruments Ltd., Worcestershire, Reino Unido) mediante técnicas de dispersión de luz comúnmente utilizadas para la caracterización de suspensiones de nanopartículas42. Las muestras se suspendieron en agua MilliQ (5 mg/10 ml), se sonicaron durante 10 minutos a 50 Hz (Ultrasonic Cleaner FX8, Unisonics Pty. Ltd., Sydney, Australia) y se diluyeron dos veces antes del análisis de tamaño. Se midió que el pH de las soluciones era 7,4 en un medidor de pH (Starter 300, OHAUS, Nueva Jersey, EE. UU.). El potencial zeta de las mismas suspensiones (5 mg/10 ml) se evaluó mediante la técnica de dispersión de luz electroforética en el Zetasizer a 25\(^\circ\)C. Se registró el índice de polidispersidad (PDI) de las suspensiones de polvo.

El desempeño del equipo para análisis de tamaño de partículas y potencial zeta se evaluó a través del material de referencia estándar de sílice coloidal (ERM – FD 100, Geel, Bélgica). Se observó una buena concordancia (dentro del 10 % de variación) entre los valores de referencia y los registrados para la sílice coloidal. Las mediciones del tamaño de partícula y el potencial zeta de las muestras se realizaron por triplicado.

La morfología de las partículas de polvo generadas se determinó mediante microscopía electrónica de barrido (SEM) (FEI Helios Nanolab 600, EE. UU.), luego de cargar la muestra (alrededor de 1 a 2 mg) en cinta adhesiva de doble cara y recubrirla con platino. Las imágenes SEM mostradas se escalaron utilizando el software ImageJ (National Institutes of Health, Maryland, EE. UU.).

Debido a las limitaciones de muestreo de polvo respirable, el área de superficie específica se determinó sobre la fracción total de polvo "asentado" (que incluía el polvo respirable), que se depositó en la cámara a medida que se mecanizaban las piedras. Las muestras se pesaron previamente y se desgasificaron durante la noche a temperatura ambiente antes del análisis mediante el método Brunauer-Emmett-Teller (BET) en un analizador de área de superficie y porosidad (Micrometrics Tristar II 3020, Norcross, GA, Estados Unidos), aplicando nitrógeno como el gas adsorbato a −196\(^\circ\)C.

De manera similar al ensayo de área de superficie, la determinación de la composición elemental metálica de las muestras se llevó a cabo en la fracción de polvo "asentada" total mediante fluorescencia de rayos X (XRF) en un laboratorio analítico comercial, Bureau Veritas. No se requirió preparación de muestras; Las muestras de polvo de piedra se moldearon utilizando un fundente de borato de litio de 12:22 para formar una cuenta de vidrio. Se determinó el contenido de Fe, Al2O3, MnO, TiO2, CaO, MgO, K2O, P, S, Na2O, Cu, Ni, Co, Cr, Pb, Zn, As, Sn, Sr, Zr, Ba, V, Cl. mediante espectrometría XRF. El contenido de Si de las muestras de polvo se determinó pero no se informó como parte de la composición elemental.

Se evaluó la significancia estadística de cualquier diferencia en las características dentro de las muestras de piedra con un nivel de confianza del 95% (p <0,05) mediante el Análisis de Varianza (ANOVA). La prueba post hoc de Duncan identificó diferencias estadísticas entre las muestras. Los análisis de correlación bivariada midieron el grado y la fuerza de la correlación, si la hubiera, entre los parámetros.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado (y sus archivos de información complementaria).

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Los autores agradecen a la Junta de Enfermedades del Polvo por financiar esta investigación. Las opiniones expresadas en este documento son las de los autores y no necesariamente las de iCare o la Junta de Enfermedades del Polvo.

Escuela de Salud Pública, Adelaide, Ciencias de la Exposición y Salud, Universidad de Adelaide, Adelaide, SA, Australia

Chandnee Ramkissoon, Sharyn Gaskin, Leigh Thredgold y Richard Gun

Servicios de espectrometría analítica Mawson, Facultad de Ciencias Físicas, Universidad de Adelaida, Adelaida, SA, Australia

tony sala

Gobierno de Australia del Sur, SafeWork SA, 33 Richmond Road, Keswick, SA, Australia

Shelley Rowett

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SG, LT, RG y SR: conceptualización. CR, SG y LT: configuración experimental, adquisición, interpretación y presentación de datos y preparación del manuscrito. Todos los autores – revisión del manuscrito.

Correspondencia a Sharyn Gaskin.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Ramkissoon, C., Gaskin, S., Thredgold, L. et al. Caracterización de las emisiones de polvo de piedras mecanizadas para comprender el peligro de silicosis acelerada. Informe científico 12, 4351 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-08378-8

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Recibido: 14 de octubre de 2021

Aceptado: 04 de marzo de 2022

Publicado: 14 de marzo de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-08378-8

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Caracterización de las emisiones de polvo de piedras mecanizadas para comprender el peligro de silicosis acelerada